Ciao, ho provato quel template ma forse conviene comunque crearsi un nuovo progetto MVC4 e ottenere Bootstrap da NuGet. In questo modo puoi scaricarti la recente versione 3.0.
Il template non è ancora stato aggiornato alla 3.0 e mi sembra che, tutto sommato, non aggiunga molto valore perché consiste semplicemente di un controller e un paio di views, cosa che puoi riprodurre velocemente anche da un nuovo progetto. ciao.

Sì, certo, puoi partire dal template "Basic" di MVC4 e poi includervi Bootstrap subito dopo. Dato che è una tecnologia lato client, entrerà in gioco solo nelle tue Views e quindi non ha importanza quali e quanti Controllers esistano già nel tuo progetto.

A proposito di Bootstrap 3.0: sono state introdotte delle breaking changes e quindi alcune parti di questo articolo, scritto per la versione 2.3, non sono più rilevanti.

Ad esempio, durante la creazione dei bundles non bisognerà più incldere bootstrap-responsive.css perché il suo contenuto è stato accorpato a bootstrap.css. Con la versione 3.0 invece verrà distribuito un nuovo file, il bootstrap-theme.css, che contiene tutte le regole CSS puramente cosmetiche che potremmo personalizzare a piacimento. E' il file da cui iniziare per chi intende realizzare un tema personalizzato per Bootstrap.

E poi esistono una serie di cambiamenti alla nomenclatura. Ad esempio, le classi span1 ~ span12 diventano ora col-md-1 ~ col-md-12. Questo succede perché ora Bootstrap consente un controllo più granulare sul suo sistema di griglia. La particella md di col-md-* può essere sostituita da xs, sm o lg per avere ancora maggior controllo sulla disposizione degli elementi su schermi molto piccoli (smartphone), medi (tablets) e molto grandi (desktop).

Qui si trovano elencati tutti gli accorgimenti per migrare dalla versione 2.3.2 alla 3.0.
http://getbootstrap.com/getting-started/#migration

Sì, scarichi Bootstrap con il comando Install-Package Twitter.Bootstrap (ti prende automaticamente la 3.0.0, l'ultima versione stabile disponibile) e poi non dimenticare di creare i bundle e referenziarli nella view _Layout.
A questo punto sì, sempre nella view _Layout inizi a creare il tuo template. Ad esempio puoi fare un corpo centrale e una colonna di destra:

<div class="col-md-8">@RenderBody()</div>
<div class="col-md-4">@RenderSection("Colonna")</div>

Grazie alle due classi CSS col-md-8 e col-md-4 che ho posto sulle due div contenitrici, avrò realizzato due colonne: una centrale che è ampia il doppio di quella di destra. E così via, continui con l'impaginazione di menu, footer, ecc...
I templates completi li trovi su WrapBootstrap. Sono a pagamento ma molto economici. Quando ne avrai ottenuto uno non potrai installarlo con un click ma dovrai estrarre da esso dei frammenti di HTML e posizionarne alcuni nella _Layout, altri nelle singole view, e così via.