La tecnica di lanciare il processo e poi farne l'attach va bene. Basta che tu abbia registrato gli assembly in versione debug così hai tutti i simboli. Occhio però facendo l'attach in un secondo momento ti perdi tutto l'OnStart e relativo codice quindi se il tuo scopo è debuggare funzionalità che lancia OnStart allora ti conviene modificare il metodo Main dove lancia il metodo Run e solo per test chiami manualmente le operazioni che l'OnStart del servizio fa.