Ho seguito un webcast su ADO nel quale si consigliava, tra le altre cose, di utilizzare un DataReader al posto di altri oggetti Dataxxx nel caso in cui si dovesse popolare liste, datagrid, e altri oggetti usati per esporre informazioni in sola lettura.
Ora la mia applicazione usa dei webservice per accedere ad un db SQL e, essendo i DataReader oggetti connessi, non mi sembra molto bello ( a prescindere che non credo siano serializzabili ) tenermi aperta una connessione in giro per il mondo e tornarmi un DataReader.

In questo caso è consigliabile continuare a gestire il tutto attraverso DataSet oppure c'è un altro modo??

Non solo non è proprio possibile visto che non è serializzabile.
Io dai web service preferisco sempre fargli restiutire una stringa xml così che possa essere più flessibile.