Beh sicuramente il modo più è semplice è mettere una chiamata alla tua funzione di log in ogni operazione, poi sta a te loggardo su db, su file o dove vuoi.
Una cosa più intelligente può essere poi l'uso di un IDispatchMessageInspector che intercetti ogni chiamata fatta al servizio per poter fare le tue operazioni di log.
Qua trovi un esempio comprensivo di behavior per impostaro
http://msdn.microsoft.com/en-us/library/system.servicemodel.dispatcher.idispatchmessageinspector