La migliore compatibilità la si ha sempre partendo dal wsdl e definendo lo schema xsd. Siccome questo non è banale generare il tutto da wcf partendo da una tua classe è il metodo migliore. Usare un DataTable vuol invece dire a chi consumerà il servizio che semplicimente gli restituirai una lista di qualcosa di indefinito: decisamente brutto e scomodo.
Quindi una tua collezione di tuoi oggetti con proprietà ben definite è il metodo migliore, anche per la velocità di serializzazione