Se però il client tenta di allegare un file superiore alle dimensioni specificate, mi genera un errore non gestibile.

Spiacente, non è possibile gestire questo tipo di eccezione.
Ci vedo, però, due possibili workaround:

1. Incrementi maxRequestLength fino ad arrivare ad un valore accettabile per il tuo applicativo. Il massimo valore impostabile è 2097151. Poi verifichi all'interno della tua pagina se ci sono file che superano la dimensione massima consentita per file dalle tue specifiche.

2. Gestisci preventivamente il controllo sulle dimensioni dei file di cui è stato effettuato l'upload all'interno dell'Application del tuo progetto [1]. Purtroppo la soluzione è centralizzata e non ti consente facilmente di specializzare il codice di gestione per ciascuna pagina.

[1] http://etiennel.blogspot.com/2005/08/htmlinputfile-problem-uploading-large.html

HTH